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論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

https://doi.org/10.3390/nano9040642
 被引用回数：7 パーセンタイル：37.59(Chemistry, Multidisciplinary)

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the $$Delta mu$$ (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and $$alpha$$-PtO$$_{2}$$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

論文

Electronic structure of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption revealed by in situ XAFS and hard X-ray photoelectron spectroscopy

Cui, Y.*; 原田 慈久*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 池永 英司*; 石井 賢司*; 松村 大樹; Li, R.*; et al.

ECS Transactions, 72(8), p.131 - 136, 2016/10

https://doi.org/10.1149/07208.0131ecst
 被引用回数：1 パーセンタイル：48.91(Electrochemistry)

The electronic structures of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ adsorption and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O co-adsorption were investigated by in situ hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) and in situ high resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) to clarify the effects of water adsorption on fuel cell cathode catalysis surface. The experimental results suggest that under the pressure of 1 mbar, the adsorption of H$$_{2}$$O hinders the successive O$$_{2}$$ adsorption on Pt surface, while under the pressure of 1 bar, the adsorption of H$$_{2}$$O enhances the adsorption of O$$_{2}$$ on Pt surface. This water effect is found to be more significant on Pt surface than on Pt-Co surface. These results would be helpful to understand how the water affects the fuel cell performance and why Pt-Co nanoparticles show higher oxygen reduce reaction (ORR) activity than Pt nanoparticles.

口頭

放射光X線吸収分光で見た燃料電池電極触媒の局所構造

松村 大樹

no journal, , 

放射光を用いたX線吸収分光法は、元素選択的に局所構造を決定できるユニークな手法であり、「その場」構造解析手法として、極めて強く力を発揮する。発表者のグループは、X線吸収分光法の「その場」解析手法としての高度化を目指して研究Sを実施してきた。時間分解の例としてPt/Al$$_2$$O$$_3$$水素再結合触媒を、高エネルギー分解の例としてPt/C電極触媒を取り上げた実験を紹介する。電極触媒に対して、アルカリ溶液中で電位依存の高エネルギー分解X線吸収スペクトルを測定した。電位を上げるにつれ、高エネルギー側に新たな微細構造が逐次的に出現することが解った。高いエネルギーにピークがあるほど強い吸着種であると解釈することができる。アルカリ溶液中の酸素の存在状態に依存した微細構造を比較評価することで、Pt微粒子の表面吸着種として、H$$^+$$, OH$$^-$$, O$$_2^-$$, Oを同定することができた。酸素存在雰囲気下においては、分子状酸素であるO$$_2^-$$が酸素還元反応の開始と共にPt表面に吸着することを見出し、触媒反応の一端を明らかにした。

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